隨著城鄉水環境保護治理要求日益嚴格，農村水環境污染治理問題逐漸成為關注的焦點。現有的城市污水處理工藝不適宜在污水總量小、分散且經濟條件差、技術匱乏的農村地區采用，因此針對農村地區開發出水穩定達標、能耗低、運行管理簡單的分散污水處理工藝對強化農村地區生活污水處理具有重要意義。多級A/O工藝是一種高效的脫氮除磷污水處理工藝，在水處理中應用廣泛，但由于好氧段的硝化液需要回流至缺氧段進行反硝化脫氮，能耗相對較高。分段進水多級A/O工藝通過將污水分段加入各缺氧段實現反硝化過程中的碳源補充，可有效降低工藝運行成本，具有操作靈活簡便的特點，但傳統的分段進水多級A/O工藝主要基于活性污泥法開發。多級生物接觸氧化工藝具有填料固定生物量大、掛膜周期短、水力停留時間短、體積小等特點，在分散生活污水處理方面表現出優異潛力。將生物接觸氧化工藝與多點進水技術相結合，實現生物接觸氧化系統中碳源、溶解氧的再分配，有望進一步強化多級生物接觸氧化工藝對低碳氮比生活污水的凈化效能。本研究針對傳統生物接觸氧化工藝的弊端，結合農村分散型生活污水的特點，設計多點進水的多級生物接觸氧化工藝，將進水以不同比例投加到不同的生物接觸氧化工藝段，利用原水中的有機物實現對缺氧段碳源補給和溶解氧的再分配，以實現對農村生活污水的高效低耗凈化。1、材料與方法1.1 實驗裝置實驗裝置由不銹鋼鋼板加工制作而成，分為6個反應區，即調節池、好氧池1#(O1)、缺氧池1#(A1)、缺氧池2#(A2)、好氧池2#(O2)及沉淀池(圖1)裝置總尺寸為1.225m×1.2m×0.7m，反應區的有效容積為770L。內填充速分球作為填料，外為直徑10cm的PVC殼體，內為火山巖碎塊，填充率采用經驗值，即每立方米裝填1000個直徑10cm的速分球。空壓機通過與空氣管相連的微孔曝氣盤向好氧池1#(O1池)和好氧池2#(O2池)充氧曝氣。裝置污水采用上進下出、下進上出的方式，單點進水時，由自吸泵通過進水管進入配水渠；多點進水時，自吸泵中的污水部分從進水管進入配水渠，部分進入缺氧池1#(A1池)或缺氧池2#(A2池)。本研究設計2套總體積相同、各段體積不同的裝置。裝置一各段的水力停留時間比為O1∶A1∶A2∶O2=9∶1∶3∶6，即每個工藝段的體積比為9∶1∶3∶6；裝置二各段水力停留時間比為O1∶A1∶A2∶O2=1∶1∶1∶1，即每個工藝段的體積相等。2套裝置平面設計圖如圖2所示。1.2 微生物掛膜生物接觸氧化裝置采用活性污泥掛膜法，接種的活性污泥取自北京市郊區某污水處理廠好氧池，污泥濃度約5.5g·L−1。將活性污泥悶曝48h，靜置沉淀后排出上清液，然后將接種的活性污泥與生活污水以體積比約1∶20混合后注入生物接觸氧化池，好氧池溶解氧控制在4mg·L−1左右，缺氧池不曝氣。繼續在池內污水悶曝24h后，排出底部老化的活性污泥，連續通入生活污水，掛膜至24d時，可觀察到好氧池填料上有棕黃色的生物膜，缺氧池內的生物膜呈黑色(圖3)，此時COD和氨氮的去除率均高于75%，出水水質良好，表明掛膜成功，可以進行下一階段實驗。1.3 實驗水質實驗進水取自北京市郊區某污水處理廠進水口，污水源為周邊農村居民生活污水，實驗期間進水水質指標：COD、TN、NH4+-N質量濃度為101~364、22~42、4~25.8mg·L−1，溫度為18.3~31.3℃，pH為7.69~7.98。實驗周期為5個月。1.4 運行工況裝置運行參數為：生物接觸氧化系統進水流量為120L·h−1，不設回流。O1段溶解氧控制為(4.0±0.1)mg·L−1，O2段溶解氧控制為(3.0±0.1)mg·L−1。由于裝置不設回流，多點進水時將污水以4∶1及2∶1的比例進入O1段、A1段或O1段、A2段，把系統進水分為O1∶A1=4∶1(工況I)，O1∶A1=2∶1(工況II)，O1∶A2=4∶1(工況III)，O1∶A2=2∶1(工況IV)4個工況。1.5 儀器與方法溫度、pH、DO采用YSIProPlus便攜式多參數水質分析儀，COD采用快速消解法，TN采用過硫酸鉀氧化法，NH4+-N采用納氏試劑法。2、結果與討論2.1 不同工況下多級生物接觸氧化工藝的COD去除效果圖4所示為單點和多點進水情況下生物接觸氧化工藝對生活污水中COD的去除效果變化情況。盡管進水COD波動較大，但單點和多點進水情況下出水COD值始終在30mg·L−1左右。單點進水與多點進水下的出水COD值相差不大，甚至在多點進水情況下出現出水COD值升高的現象。多點進水時，裝置一在工況I時的出水COD值，為20.2mg·L1，平均去除率為92.0%。多點進水時，對比工況I和工況II，進水位置相同、進水比例不同時出水COD值相差不大，但工況I的進水COD去除率較工況II高，很可能是因為O1段進水在裝置中停留時間較長，有較好的生化效果；對比工況I和工況III，相同的進水比例在不同的進水位置也會有不同的出水COD值，進水O1段流量相同，A1段進水較A2段進水時COD的去除率高，很可能是缺氧段時間越長，反硝化作用越強；對比工況I和工況IV，盡管進水位置及比例均不同，但出水COD值均穩定在30mg·L−1以下，且去除率處于較高的水平。2.2 不同工況下多級生物接觸氧化工藝的氨氮去除效果圖5為單點和多點進水情況下生物接觸氧化工藝對生活污水中氨氮的去除效果。單點進水條件下2套裝置對氨氮的去除率相近，平均去除率為95.5%。多點進水時在不同的工況下，氨氮的出水濃度有所差異，去除率變化明顯。當進水位置及比例有所改變時，裝置一在工況I時對氨氮的處理效果好，出水平均濃度為0.5mg·L−1，平均去除率為97.1%。對比工況I和工況II，進水位置相同、進水比例不同時，O1段進水流量較高，A1段進水較低時的氨氮去除率較高；對比工況I和工況III，進水比例相同、進水位置不同時，進水A1段較A2段的氨氮去除率稍高；對比工況I和工況IV，在進水總量相同，進水位置及比例均不同時，工況I對氨氮的去除率較高，原因是好氧段水力停留時間越長，氨氮的出水效果越好。2.3 不同工況下多級生物接觸氧化工藝的總氮去除效果圖6所示為單點和多點進水情況下生物接觸氧化工藝對生活污水中TN的去除效果變化情況。單點進水時，進水總氮在24~28mg·L−1，2套裝置對總氮的去除效果均不佳，平均出水濃度為18.2mg·L−1，平均去除率為31.5%，不能達到排放標準。多點進水時，2套裝置在4個工況下的出水總氮濃度變化幅度較大，總體來說，裝置一的總氮去除效果優于裝置二，且在工況I時的裝置一總氮平均出水濃度為9.0mg·L−1，平均去除率為64.3%，可以穩定達到北京市地標農村生活污水一級A排放標準，這在不設回流、不外加碳源的情況下是較難實現的。對比工況I和工況II，進水位置相同、進水比例不同時，O1段進水流量越大，出水總氮越低；對比工況I和工況III，進水比例相同、進水位置不同時，原水進入A1段時的總氮去除率較進入A2段時高；對比工況I和工況IV，在進水總量相同，進水位置及比例都不相同時，工況I運行時出水總氮濃度較低，脫氮效果好。多點進水模式實現了碳源在多級A/O工藝中的再分配，A1或A2段進水彌補了厭氧段由于碳源不足導致的反硝化能力不足問題，但同時當缺氧段存在大量有機物時，容易造成缺氧段異養菌繁殖，進而與反硝化細菌產生競爭作用，限制反硝化細菌的生長，在一定程度上抑制反硝化效率。綜上可知，多點進水時多級生物接觸氧化工藝對生活污水的處理效果優于單點進水。在工況I(O1∶A1=4∶1)的進水情況下出水效果，且裝置一的出水效果優于裝置二，的COD、氨氮、總氮的出水平均濃度分別為20.2、0.5、9mg·L−1，平均去除率分別為92.0%、97.1%、64.3%。2.4 水力停留時間對多級生物接觸氧化工藝去除COD效果的影響圖7所示不同水力停留時間下多級生物接觸氧化工藝COD去除變化曲線。單點進水時，2套裝置出水的COD值相近，COD的去除率隨著水力停留時間(HRT)的減小而降低，當HRT為6.55h時，裝置一中出水COD平均值為10.8mg·L−1，平均去除率為92.1%；當HRT為4.91h時，裝置一中出水COD平均值為28.4mg·L−1，平均去除率為81.8%。多點進水下，當HRT從6.55h減少到4.91h時，裝置一的出水COD平均值由20.2mg·L−1增加至31.2mg·L−1，平均去除率隨之降低。隨著HRT的減小，反應器的水力負荷有所增加，必然會影響有機物的處理效率。縮短HRT，使得反應器內的生物膜受到氣流的擾動作用和水力的剪切作用加強，接觸時間變短，生物氧化作用不，再加上生物量流失增加，導致反應，出水水質下降。同時發現減少HRT時，COD去除下降效果不太顯著，表明系統對COD的去除有較高的抗沖擊負荷能力，增加水力負荷時，對COD仍有較高的去除率。2.5 水力停留時間對多級生物接觸氧化工藝去除氨氮效果的影響圖8所示為不同水力停留時間下多級生物接觸氧化工藝氨氮去除變化曲線。單點進水時，裝置一對氨氮的去除率略好于裝置二。當HRT為6.55h時，裝置一中氨氮的平均出水濃度為0.66mg·L−1，平均去除率為95.5%；當HRT為4.91h時，裝置一中氨氮的平均出水濃度為1.76mg·L−1，平均去除率為87.7%。多點進水時，裝置一對氨氮的去除率稍高于裝置二，其在水力停留時間較長的6.55h時，氨氮的出水效果好，平均出水濃度為0.5mg·L−1，平均去除率高達97.1%。隨著水力停留時間的減少，反應器內硝化菌去除氨氮的作用減弱，當水力停留時間減少至4.91h時，氨氮平均出水濃度為3.10mg·L−1，平均去除率減至86.8%。HRT是影響氨氮去除效果的重要影響因素。在一定范圍內，HRT越長，氨氮的去除率越高；HRT越短，氨氮的去除率越低。HRT由6.55h降低為4.91h時，系統對氨氮的去除有所下降，下降幅度較小。這可能是隨著進水流量的增加，O2段可供利用的有機物含量升高，加快了微生物的新陳代謝，使得生物活性得到提高，使得出水氨氮濃度下降的幅度較小。2.6 水力停留時間對多級生物接觸氧化工藝去除總氮效果的影響圖9所示為2套生物接觸氧化裝置的總氮去除變化情況。在單點進水條件下，當水力停留時間為6.55h時，平均出水總氮濃度為18.2mg·L−1，平均去除率僅為31.5%。多點進水時，隨著水力停留時間逐漸減少，總氮的去除率呈現直線下降的趨勢，且裝置一較裝置二對總氮的去除率稍高。當水力停留時間為6.55h時，裝置一中總氮的出水濃度，去除率，平均出水濃度為9.0mg·L−1，平均去除率可達到64.3%，隨著水力停留時間減少至4.91h，總氮的平均出水濃度增加至16.6mg·L−1，平均去除率降低為54.1%。總氮的去除依靠同步硝化反硝化過程和缺氧段的反硝化過程。當系統的水力負荷隨水體停留時間的減少而逐漸增加時，水流的水力沖刷作用增強，生物膜的附著性變差，缺氧段生物膜分泌物質的粘性作用不足以抗拒水流的沖刷，將會加快生物膜的脫落，使得反硝化菌隨水流流失嚴重，反硝化脫氮的效果減弱，總氮的去除率降低。另外，水力負荷的增加，使得好氧段微生物對氨氮的轉化能力減弱，氨氮轉化為硝態氮和亞硝態氮的效率較低，反硝化過程受到制約，從而降低總氮的去除效果。2.7 多點進水多級生物接觸氧化工藝的除氮過程分析由多點進水條件下多級生物接觸氧化工藝對COD、氨氮及總氮的去除效果的影響結果表明，進水位置及比例為O1∶A1=4∶1，水力停留時間為6.55h的運行工況下的出水效果好，因此，以裝置一中工況I的氮濃度變化來探究總氮的去除機理。圖10所示為多級生物接觸氧化工藝不同段出水中氮濃度變化曲線。進水中的總氮及氨氮濃度較高，硝態氮和亞硝態氮濃度較低，經好氧段O1后，總氮及氨氮值均有明顯下降，且氨氮降幅較大，硝態氮及亞硝態氮值均有提高，說明氨氮在O1段硝化菌的作用下轉化為硝態氮和亞硝態氮，同時總氮在在O1段有所減少表明在好氧段O1段發生了反硝化作用。值得注意的是，由于進水中有機物濃度較高，導致硝化速度不及反硝化速度，導致在O1段存在一定的亞硝酸鹽累計；同時，O1段內的微生物可以獲取進水中的有機物質供給自身進行增殖，隨著生物膜厚度的逐漸增加，水中的溶解氧穿透生物膜表層的能力越來越弱，使得填料內部火山巖上生長的微生物處于缺氧的環境，在生物膜內外形成一定的缺氧區和好氧區，同步硝化反硝化作用得以進行。當污水經好氧段O1流入缺氧段A1的同時，部分原水進入A1段，由于原水中的氨氮及總氮濃度較高，直接進入A1段時，提高了缺氧段出水的總氮和氨氮值。然而缺氧段的反硝化菌可利用原水中的有機物將好氧段提供的硝態氮、亞硝態氮還原為氮氣，從而降低了總氮及硝態氮和亞硝態氮的濃度，所以在A2段出水時很難檢測到硝態氮和亞硝態氮的存在。但總氮在缺氧段呈現下降的趨勢，表明缺氧段的反硝化作用強于進水和O1段出水濃度的混合提高，因此，總氮的去除效果較為明顯。污水流出O2段時，氨氮在好氧的條件下得到轉化，硝態氮及亞硝態氮的濃度均有所提高；總氮濃度的降低也表明了O2段內同步硝化反硝化過程依然存在，因此，系統對總氮的去除效果較好。2.8 多點進水多級生物接觸氧化工藝微生物分析當反應器運行至穩定狀況時，填料上的生物膜經長期運行后達到穩定，分析裝置一中O1段、A1段、A2段、O2段中生物膜中微生物的菌群結構。圖11(a)為好氧段生物膜門水平上微生物及相對豐度。相對豐度的為變形菌門(Proteobacteria)和擬桿菌門(Bacteroidetes)，二者可有效去除水中的有機污染物，同時具有脫氮功能。此外，在好氧段生物膜中也存在較高的硝化螺旋菌門，是重要的亞硝酸鹽氧化細菌，是污水處理中執行亞硝酸鹽氧化功能的關鍵菌群。圖11(b)所示為缺氧段生物膜門水平上微生物組成情況。與好氧段類似，相對豐度的為變形菌門(Proteobacteria)和擬桿菌門(Bacteroidetes)，其次相對豐度較高的是厚壁菌門(Firmicutes)，厚壁菌門中大都可以產生芽孢，可用以抵抗外部環境，是污水處理中被的重要功能菌群。圖11(c)所示為好氧段生物膜屬水平上微生物5及相對豐度。相對豐度較高的黃桿菌屬(Flavobacterium)、Denitratisoma菌屬、Phaeodactylibacter菌屬、硝化螺旋菌屬(Nitrospira)、噬氫菌屬(Hydrogenophaga)等都有利于生物脫氮反應的進行，而球衣菌屬(Sphaerotilus)具有降解有機污染物的功能，可促進COD去除；亞硝化單胞菌屬(Nitrosomonas)可以調節酶來控制硝化過程。在反應器的好氧段生物膜中存在部分反硝化菌屬，表明好氧段內存在缺氧甚至是厭氧環境，證實了好氧段同步硝化反硝化過程的存在。圖11(d)所示為缺氧段生物膜屬水平上微生物群落結構。屬水平上相對豐度較高的為球衣菌屬(Sphaerotilus)，具有降解有機污染物的功能；絲硫菌屬(Thiothrix)常出現在氮源較少，碳源及能源豐富的環境中；弓形桿菌屬(Arcobacter)、黃桿菌屬(Flavobacterium)、Denitratisoma菌屬、Phaeodactylibacter菌屬、索氏菌屬(Thauera)等菌屬均為重要的脫氮微生物。缺氧段中存在的豐富弓形桿菌屬(Arcobacter)、黃桿菌屬(Flavobacterium)、Phaeodactylibacter菌屬、和Denitratisoma菌屬等微生物，有利于生物的反硝化過程，進而提高總氮去除率。3、結論1)多點進水的多級生物接觸氧化條件下，進水位置及比例對污染物去除效果具有明顯影響。進水位置及比例為O1∶A1=4∶1時的出水效果好，COD、NH4+-N及TN的平均出水濃度分別為20.2、0.5、9.0mg·L−1，平均去除率分別為92.0%、97.1%、64.3%。2)HRT對COD、氨氮和總氮去除效果有顯著影響。隨著HRT的減少，COD、氨氮和總氮的出水濃度逐漸升高，去除率逐漸降低，出水水質惡化，實驗得出的水力停留時間為6.55h。3)多點進水條件下多級生物接觸氧化工藝在好氧段內存在同步硝化反硝化過程，對總氮去除具有一定的提升作用，經缺氧段后總氮出水繼續降低，末端好氧段后COD、氨氮及總氮均可達標出水。